Kljub rastoči prisotnosti mikro tehnologije v kemijski sintezi, proizvodnji energije ter na področju biomedicinskih naprav, analitičnih in diagnostičnih orodij, potencial le-te v biokatalitičnih procesih farmacevtskih in finih kemikalij, ter z njimi povezane industrije, še ni v celoti izkoriščen. Namen preglednega znanstvenega članka je osvetlitev strateških prednosti te obetavne tehnologije za razvoj in izvedbo biokatalitičnih procesov in nadaljnjih korakov obdelave produkta, kar je podprto s primeri iz literature. Predstavljene so omejitve, priložnosti in prihodnji obeti za izvedbo ključnih zelenih inženirskih metod in vloga podpornih orodij, kot so matematični modeli, pri vzpostavitvi trajnostnih proizvodnih procesov. Pregledni članek je objavljen v ugledni reviji, ki spada v vrh 5 % (3/161) revij na področju biotehnologije in uporabne mikrobiologije. Predstavlja izjemen prispevek k razvoju znanosti na področjih mikroprocesnega inženirstva in biotehnologije ter za tehnološki napredek na področju intenzifikacije proizvodnih procesov. Članek je bil citiran 85-krat. Pregledni članek je del temeljne usmeritve programske skupine in predstavlja osnovo za nadaljnje raziskave v sklopu P2-0191 (RS1).
COBISS.SI-ID: 1536258243
Razvili smo matematični model, ki opisuje transportne pojave in encimsko katalizirano reakcijo izvedeno na notranjih stenah kontinuirnega mikroreaktorja s površinsko imobilizirano transaminazo. Orientirano imobilizacijo encima je omogočila uporaba sklopnega proteina N-SBMATA-wt, ki vsebuje ?-transaminazo ATA-wt in pozitivno nabiti Zbasic2 člen, ki vzpostavi ionsko interakcijo s stekleno površino mikrokanala. Encimsko katalizirano transaminacijo metilbenzilamina in piruvata v acetofenon in Lalanin smo opisali s površinskim “ping-pong bi-bi” mehanizmom reakcije. Parametre reakcije smo predhodno določili v šaržnem sistemu z uporabo različnih začetnih koncentracij substratov in jih uporabili pri opisu površinske reakcije. Rezultati so objavljeni v vodilni in priznani znanstveni reviji na področju kemijskega inženirstva. Rezultati raziskav predstavljajo pomemben doprinos k znanosti in so temelj za nadaljnje raziskave na področju encimskih reakcij v mikroreaktorju, kjer je zaradi razvitega kinetičnega modela možna nadaljnja optimizacija. Članek je bil citiran 12-krat. Ta članek predstavlja del obširne študije predstavljene v člankih objavljenih v: Novak et al., Microfluid. Nanofluidics, 2015, 19, 75–83, Novak et al., J. Environ. Eng., 2016, 6, 33–38; Miložič et al., N. Biotechnol., 2018, 47, 18–24. Rezultati predstavljajo temelj za nadaljnje raziskave v sklopu P2-0191 (RS1).
COBISS.SI-ID: 1537316803
Kapljično osnovana ekstrakcija tekoče-tekoče je bila teoretično in eksperimentalno preučevana v mikrokanalu. Razvit je bil popoln 3D matematični model, ki vključuje konvekcijo in difuzijo v vseh prostorskih smereh, skupaj s hitrostnim profilom, in opisuje prevladujoče transportne karakteristike kapljične mikrofluidike. Za reševanje nabora diferencialnih enačb je bila uporabljena najpogostejša simulacijska tehnika na makro nivoju – metoda končnih elementov, upoštevajoč ohranitev momenta, mase in koncentracije topljenca v dvo-domenskem sistemu povezanim z medfazno površino na kapljicah osnovanega tokovnega vzorca. Model je bil numerično preverjen in potrjen s spremljanjem koncentracij topljenca v dveh fazah znotraj mikrokanala. Relativni koncentracijski profili azobenzena v metanol/n-oktan dvofaznem sistem so bili določeni s spektroskopijo termičnih leč (TLM) vezanih na mikrofluidni sistem, kar je dalo rezultate z visoko prostorsko in časovno ločljivostjo. Doseženo je bilo zelo dobro ujemanje med izračunanimi vrednostmi in eksperimentalnimi podatki brez uporabe postopka fitiranja modelnih parametrov. Dosežki raziskav so objavljeni v priznani znanstveni reviji na področju biokemijskih raziskovalnih metod. Rezultati raziskav pomenijo pomemben znanstveni doprinos na področju ekstrakcije tekoče-tekoče v mikrofluidnih naprav in kot take prispevajo k nadaljnjemu napredku. Rezultati so pomembni za nadaljnje raziskave v sklopu P2-0191 (RS1).
COBISS.SI-ID: 1536245187
Teoretično in eksperimentalno smo preučili mikroreaktor s strnjenim slojem (µPBR) osnovan na sistemu dveh vzporednih plošč z imobilizirano lipazo B Candida antarctica v obliki poroznih delcev (Novozym® 435). Porazdelitev zadrževalnega časa (RTD) v µPBR, ki obsega različne naključne porazdelitve delcev v eni plasti, je bila računsko predvidena z mrežno Boltzmann-ovo metodo (MB). Numerične simulacije smo primerjali z meritvami RTD, dobljenimi z impulzno motnjo in glukozo kot sledilcem. Meritve glukoze so potekale z elektrokemijskim mikrobiosenzorjem glukoze oksidaze, ki je bil integriran v reaktor. Model je bil potrjen z dobrim ujemanjem eksperimentalnih podatkov in napovedi MB modela pri različnih pogojih. Razviti µPBR je bil povečan po dolžini in širini in je obsegal bodisi en ali dva sloja Novozym® 435 delcev ter bil primerjan glede na izbrano encimsko katalizirano transesterifikacijo. Linearno povečanje produktivnosti s povečanjem vseh dimenzij µPBR med dvema ploščama je pokazalo zelo učinkovit in enostaven pristop k povečanju zmogljivosti. Nadaljnja karakterizacija µPBR različnih velikosti z uporabo piezorezistentnega senzorja tlaka je pokazala zelo nizke padce tlaka v primerjavi z njihovimi običajnimi primerki in s tem veliko uporabnost za proizvodne sisteme, ki temeljijo na pristopu številčenja mikroreaktorjev. Rezultati so bili objavljeni v ugledni in uveljavljeni reviji na področju kemijskega inženirstva. Prispevek ima bistveno vlogo pri poglobljenem razumevanju transportnih pojavov in mikrokinetike z uporabo visoko nadzorovanih pogojev v mikropretočni napravi in večnivojskem modeliranju. Članek je plod nekaterih predhodnih raziskav na področju: Bajič et al., Process Biochem., 2017, 52, 63–72; Žnidaršič Plazl, J. Flow Chem., 2017, 7, 111–117; Prašnikar et al., Chemistry today, 2017, 35, 18–20. Rezultati so pomembni za nadaljevanje raziskav v P2-0191 (RS1)
COBISS.SI-ID: 1537783747
Preučevana je bila encimska aldolna reakcija katalizirana z DERA (2-deoksiriboza-5-fosfat aldolaza). Reakcija med acetiloksiacetaldehidom/acetaldehidom in kloroacetaldehidom/acetaldehidom v prisotnosti encima DERA proizvaja kiralne laktolne intermediate, ki so uporabni v sintezi optično čistih superstatinov. Predlagan je bil tristopenjski kinetični model, ki je vključeval nastanek intermediatnega produkta, sintezo želenega glavnega produkta in sintezo stranskega produkta v paralelni neželeni sekundarni reakciji. V oblikovani kinetični model je bila vključena tudi inaktivacija encima povzročena s strani reaktantov. Oblikovanje kinetičnega modela je temeljilo na bisubstratni vezavi ob predpostavki naključnega mehanizma. Najvišja koncentracija želenega glavnega produkta je bila dosežena v primeru polšaržnih eksperimentov ob uporabi takšnega režima dodajanja reaktantov v reakcijsko mešanico, da je bila njihova koncentracija čim nižja, kar je vodilo do nižjih izgub v aktivnosti encima. V naši vednosti gre za prvi razviti kinetični model, ki opisuje DERA katalizirano reakcijo 2-substituiranih acetaldehidov v ustrezne laktole. Pridobljeni kinetični model se lahko uporabi pri nadaljnjem razvoju reaktorjev z namenom optimiziranja procesa z znižanjem padca encimske aktivnosti in doseganja višjih količin želenega glavnega produkta. Rezultati so objavljeni v eni izmed vodilnih in priznanih znanstvenih revij na področju kemijskega inženirstva. Rezultati predstavljajo doprinos na področju razumevanja encimskih reakcij in omogočajo nadaljnje izboljšave in intensifikacijo procesa v farmacevtski industriji. Za študijo na tem področju je doktorand Aleš Ručigaj prejel Krkino nagrado. Drugi rezultati so bili predstavljeni v Ručigaj et al., Org. Process Res. Dev., 2013, 17, 854–862. Rezultati predstavljajo temelj za nadaljnje raziskave v sklopu P2-0191 (RS1&2).
COBISS.SI-ID: 1752623
Raziskave se nanašajo na razvoj/kinetiko reoloških lastnosti vodnih TEMPO (2,2,6,6-tetrametilpiperidin-1-oksil)-oksidiranih nanofibriliranih celuloznih (NFC) suspenzij pripravljenih iz komercialno dostopnega TEMPO-NFC prahu. Staranje hidrogelov s koncentracijami od 1 do 3 ut% TEMPO-NFC smo raziskali s pomočjo tokovnih krivulj v destruktivnih pogojih in z meritvami viskoelastičnih lastnosti v območju linearnega viskoelastičnega odziva (nedestruktivni pogoji) po različnih časovnih intervalih od priprave vzorca. Kvantitativen prikaz rezultatov je podan v obliki časovne odvisnosti strižne viskoznosti newtonskega območja pri nizkih strižnih hitrostih in strižnih modulov pri izbrani frekvenci. Naraščanje reoloških parametrov smo opisali s sigmoidnim matematičnim modelom. S superpozicijo posameznih podatkovnih nizov smo konstruirali glavne modelne krivulje, iz katerih so razvidne vrednosti najpomembnejših (normiranih) parametrov, ki kažejo vpliv staranja hidrogela. Vrednosti normiranih strižnih modulov so se pred dosego končnih vrednosti zvišale za dva, strižne viskoznosti za prvo newtonsko območje pa za tri velikostne rede. Pridobljeni rezultati imajo veliko uporabno vrednost za več aplikacij nanoceluloznih hidrogelov, zlasti za tiste, kjer je potrebno črpanje, mešanje, premazovanje ali vbrizgavanje. Kot primer, v biomedicini bi se lahko na želeno mesto vbrizgala manj viskozna suspenzija, kjer se nato naknadno razvijejo končne lastnosti gela. Rezultati raziskav so bili objavljeni v znanstveni reviji, ki je na področju znanosti materialov (papir in les) uvrščena na prvo mesto. Rezultati predstavljajo pomemben znanstveni doprinos k razumevanju razvoja reoloških lastnosti hidrogelov iz nanofibrilne celuloze in pomenijo napredek za razvoj novih biomedicinskih izdelkov. Rezultati imajo pomen za nadaljevanje raziskav v sklopu P2-0191 (RS1&2).
COBISS.SI-ID: 1538034371
Tako Laponit kot skleroglukan sta lahko zaradi svojih posebnosti in reoloških lastnosti v vodnih disperzijah oziroma raztopinah uporabna na različnih področjih (od industrijskih do biomedicinskih). Strukturna stanja disperzij Laponitnih disperzij so močno odvisna od koncentracije in ionske moči. Kadar so privlačne in odbojne interakcije med delci tako učinkovite, da vodijo do nenadnih sprememb v strukturni ureditvi delcev (disperzija pridobi makroskopske lastnosti hidrogela ali steklaste lastnosti), se reološko obnašanje disperzije odraža v ostrem prehodu, od kvazi-newtonskega do izrazito strižno odvisnega (vrednosti viskoznosti se znižuje z naraščajočo strižno hitrostjo oziroma napetostjo) in viskoelastičnega. Nasprotno pa se raztopine skleroglukana z višanjem koncentracije postopono spreminjajo v šibke hidrogele. Pričujoče delo se nanaša na vodne sisteme laponit-skleroglukan, pridobljene po različnih načinih priprave, in je namenjeno preučevanju, kako koncentracija in delež obeh komponent vplivata na viskoelastične in tokovne lastnosti sistema - hidrogela. Znanstveni izsledki so bili objavljeni v reviji, ki sodi v sam vrh na področju uporabne kemije in polimerov. Rezultati imajo pomen za nadaljevanje raziskav v sklopu P2-0191 (RS1).
COBISS.SI-ID: 1537400003
Razvit je bil nov in inovativen pristop priprave maleimidobenzoksazinov. Prvič je bila omogočena raznolikost preko fenolnega dela molekule maleimidobenzoksazina, kar odpira široke možnosti za prilagoditev lastnosti pripravljenih maleimidobenzoksazinov preko fenolne raznolikosti. Ključ do uspešne implementacije nove sintezne metode je bila priprava aminomaleimida po sinteznem postopku, s katerim dodatno čiščenje produkta ni bilo potrebno. Izkoristki reakcije med aminomaleimidom in fenolom so dosegli 95 %, kar predstavlja pomembno izboljšanje v primerjavi z do zdaj znanimi literaturnimi podatki. Aminomaleimid in novo sintetizirani maleimidobenzoksazini so bili okarakterizirani z 1H, 13C NMR in FTIR spektroskopijo. Zamreževanje pripravljenih maleimidobenzoksazinov je bilo preučeno z DSC analizo in mehanske lastnosti z DMA analizo. Novo pripravljeni maleimidobenzoksazini so izkazovali podobne lastnosti kot že predstavljeni v literaturi in dosegali temperature steklastega prehoda preko 240 °C. Termogravimetrična analiza je potrdila visoko termično stabilnost maleimidobenzoksazinov napram anilinobenzoksazinom. Na koncu so se pripravljeni maleimidobenzoksazini uporabili kot benzoksazini z maleimidno funkcionalno skupino za potrebe samoceljenja na osnovi Diels-Alder reakcije. Nov pristop k sintezi maleimidobenzoksazinov je bil objavljen v ugledni znanstveni reviji na področju polimernih znanosti. Predlagana sintezna pot omogoča razvoj in sintezo novih maleimidobenzoksazinov z želenimi aplikativnimi lastnosti. S tem je bil dosežen pomemben prispevek na področju benzoksazinov, kar bo vplivalo na nadaljnje raziskave. Članek je del obširnejše študije predstavljene v člankih: Ručigaj et al., Express Polym. Lett., 2015, 9, 647–657; Ambrožič et al., Polymer, 2015, 76, 203–212; Štirn et al., Express Polym. Lett., 2016, 10, 537–547; Štirn et al., Macromol. Mat. Eng., 2018, 303, 1800284. Rezultati predstavljajo temelj za nadaljnje raziskave v sklopu P2-0191 (RS2).
COBISS.SI-ID: 1537432771
Prisotnost nenevarnih naravnih organskih snovi v pitni vodi predstavlja problem, saj se pri pripravi pitne vode s klorom in njegovimi spojinami te pretvorijo v halogenirane ogljikovodike, ki so zdravju škodljivi. V raziskavi smo kot alternativno rešitev preizkusili obdelavo s hidrodinamično kavitacijo v kombinaciji z oksidacijskimi tehnikami. Kot naravno organsko snov uporabili huminsko kislino, ki je običajno prisotna kot vir raztopljenega organskega ogljika (DOC) v pitni vodi. Potrdili smo učinkovitost hidrodinamične kavitacije za odstranjevanje DOC v kombinaciji z manjšimi količinami oksidantov ter pri nizki UV absorbanci vzorcev. Ugotovitve raziskav so bile objavljene v vodilni znanstveni reviji na področju. Uporaba kavitacije ob souporabi naprednih oksidacijskih procesov se je izkazala za perspektivni pristop na področju tehnološkega razvoja dezinfekcije. Članek je bil citiran 14-krat in je le del študije, katere rezultati so objavljeni tudi v: Čehovin et al., Acta Chim. Slov., 2016, 63, 837–849; Marques et al., Chem. Eng. J., 2018, 345, 669–678. Rezultati predstavljajo osnovo za nadaljne raziskave v sklopu P2-0191 (RS3).
COBISS.SI-ID: 1537341379
Cilj raziskave je bil oceniti pomen čistilnih naprav za odpadne vode pri preprečevanju prehajanja mikroplastike v okolje. Prvič je bilo ugotovljeno, da v okolje prehajajo delci mikroplastike tudi in predvsem bistveno manjših velikosti, kot tistih, ki so bile omenjene v dosedanjih objavljenih raziskavah. S tem je bilo pokazano in utemeljeno, zakaj čistilna naprava ne more zajeti vseh delcev, zlasti ne manjših, kot so tisti, ki se uporabljajo v kozmetičnih izdelkih. Rezultati študije so pomembni za razumevanje obnašanja mikroplastike v okolju, njihove usode in učinke na različne organizme. Članek je bil citiran 16-krat in je del obširnejših raziskav predstavljenih tudi v: Kalčikova et al., Environ. Pollut., 2017, 203, 1108–1115; Kalčikova et al., N. Biotechnol., 2018, 47, 67–72; Žgajnar Gotvajn et al., J. Environ. Manage., 2018, 228, 165–168. Rezultati predstavljajo temelj za nadaljnje raziskave v sklopu P2-0191 (RS3).
COBISS.SI-ID: 1537587395