V študiji smo testirali oksidacijski potencial nanokompozitov na osnovi ogljika in TiO2 (SNC) ter preverili možnost njihove uporabe v heterogeno kataliziranih naprednih oksidacijskih postopkih(AOP). Prvič so ovrednotene katalitske oksidativne aktivnosti SNC, ki so bili izdelani z različnimi načini priprave. Površine katalizatorjev so bile modificirane z različnimi postopki: hidrotermalna depozicija, kemijska obdelava in sol-gel tehnika. Površinske obdelave SNC so imele za posledico izboljšano katalitsko aktivnost. Trdni katalizatorji, modificirani s kemijsko obdelavo in hidrotermalno depozicijo, so se izkazali z odlično kristaliničnostjo in fotokatalitsko aktivnostjo. Najvišjo fotokatalitsko aktivnost so pokazali katalizatorji, pripravljeni s postopkom hidrotermalne depozicije. Katalizatorji, modificirani s kemijskim postopkom, so izkazali boljšo učinkovitost pri odstranjevanju bisfenola A (BPA) s postopkom katalitskega ozoniranja in mokre oksidacije. Rezultati kažejo, da dodatek TiO2 na površino ogljika poveča oksidativno katalitično aktivnost SNC. Tako lahko z učinkovito modifikacijo ogljika le tega uporabimo kot učinkovit in stroškovno ugoden katalizator za odstranjevanje nevarnih onesnažil.
COBISS.SI-ID: 5730586
Različne TiO2 polimorfe (anataz, rutil, brukit) in njihove nanokompozitne kombinacije (anataz/rutil, anataz/TiO2-B) smo testirali v procesu heterogene fotokatalitske oksidacije, ki je potekala pri sobnih pogojih v reaktorju z goščo. Učinkovitost katalizatorjev smo ocenili na osnovi odstranjevanja motilca endokrinega sistema bisfenola A (BPA). Rezultati testov so pokazali, da je učinkovitost odstranjevanje BPA močno povezana z morfologijo, velikostjo kristalov, strukturo in specifično površino katalizatorja. Primerjava lastnosti katalizatorjev in učinkovitost odstranjevanja BPA privede do zaključka, da je fotokatalitska oksidacija najbolj učinkovita pri uporabi čistega anataza ali z uporabo nanokompozita anataz/TiO2-B, ki ima veliko specifično površino. Pri slednjem je bila opažena tudi najvišja stopnja mineralizacije. Pri uporabi fizikalnih mešanic anatazne in rutilne faze smo opazili povečano stopnjo razgradnje BPA v primerjavi z uporabo posameznih polimorfov TiO2, kar vodi do sklepa, da med fazama poteka sinergijski efekt. Sinergijski efekt nastane zaradi povečanja celotne koncentracije hidroksilnih radikalov in je posledica prenosa OH∙, tvorjenih na površini anataznih delcev (OH∙ se tvorijo z oksidacijo H2O z nastalimi vrzeli v valenčnem pasu, ki nastanejo ob aktivaciji TiO2 s svetlobo), do rutilnih delcev.
COBISS.SI-ID: 5573914
Članek obravnava vpliv strukturnih, morfoloških in površinskih lastnosti na fotokatalitsko aktivnost obdelanih in neobdelanih titanatnih nanocevk. Titanatne nanocevke (TNT) so bile pripravljene s pomočjo alkalne hidrotermalne sinteze, kateri je sledilo spiranje s kislino pri sobnih pogojih. Tako nastale nanocevke, ki so izkazovale visoko specifično površino, so bile naknadno: (i) toplotno obdelane v temperaturnem območju od 300 do 700 ⁰C ali (ii) površinsko modificirane s pomočjo vodikovega peroksida pri sobni temperaturi. Fotokatalitski potencial tako pripravljenih TNT je bil testiran na molekuli bisfenola A (BPA), ki je znan motilec endokrinega sistema. Rezultati meritev odstranjevanja BPA in TOC so potrdili, da kristaliničnost in BET površina toplotno obdelanih TNT igrata ključno vlogo pri vodenju fotooksidacijske reakcije. TNT, ki so bile površinsko modificirane z vodikovim peroksidom, so izkazale trikratno izboljšanje odstranjevanja BPA v primerjavi z nemodificiranimi TNT. Izboljšanje lahko pripišemo redoks reakciji titanatnih (IV) perokso skupin, prisotnih na površini katalizatorja. Izpostavitev anataznega titanatnega vzorca vodikovemu peroksidu je privedlo do slabše fotokatalitske oksidacije modelne spojine. Vzroka za slabšo oksidacijo BPA je moč iskati v obnovitvi površinskih Ti3+ defektnih mest, kar ima za posledico povečano e-h+ rekombinacijo in zmanjšano adsorpcijo kisika. Elementna analiza ogljika, narejena na toplotno obdelanem TNT (TNT 500) in standardnem TiO2 P25, je pokazala, da se lahko TNT z modificirano kristalno strukturo uporabljajo kot fotokatalizatorji tudi za dolgotrajno odstranjevanje organskih snovi v vodi, saj je akumulacija ogljikovodikov med potekom fotokatalitske reakcije zelo nizka.
COBISS.SI-ID: 5480986
Katalitska dekarboksilacija je nov obetaven proces za kontinuirno in učinkovito razgradnjo organskih onesnažil v vodi. Stabilne konverzije ocetne kisline v plinske zmesi metana in ogljikovega dioksida so bile realizirane (T ≥ 225 °C, Sp ) 80%, 70 h TOS). V raziskavi smo prav tako nakazali način preprečitve deaktivacije katalizatorja pri razgradnji mravljične kisline v plinske zmesi bogate z vodikom.
COBISS.SI-ID: 5714970
V tej raziskavi smo preučevali nanašanje CeZrO2 na komercialno dostopen β-SiC (SICAT), urejen mezoporozen β-SiC, sintetiziran v naših laboratorijih, kot tudi na γ-Al2O3 z namenom razkriti razlike v stabilnosti bimetalnih NiCo katalizatorjev reakciji reforminga CH4 in CO2. Različne metode so bile uporabljene za nanos CeZrO2, ki se je med reakcijo ohranil v obliki trdne raztopine. Zaradi izpostavitve visoki reakcijski temperaturi med postopkom aktivacije katalizatorja v toku vodika je prišlo do vgradnje Ni in Co v strukturo Al2O3 in tvorbe spinelov. Stabilnostni testi katalitske aktivnosti, trajajoči 550 h, so pokazali da je nanos aktivnih komponent na SiC (SICAT) ter γ-Al2O3 nosilca s tehnikama mokre impregnacije (WI) in homogene precipitacije v dveh stopnjah najbolj učinkovit. Tako pripravljena NiCo SICAT/CeZrO2 in NiCo γ-Al2O3/CeZrO2 katalizatorja sta izkazovala najvišji donos za H2 in CO (H2 = 77 %, CO = 90 %; H2 = 71 %, CO = 81 %). Akumulacija ogljika med stabilnostnim testom je bila izrazitejša na SICAT/CeZrO2 katalizatorju v primerjavi z γ-Al2O3/CeZrO2 (7.7 in 0.6 ut. %). Pri stabilnostnih testih nismo zabeležili nikakršnih morfoloških sprememb materiala, kar potrjuje izjemno termično stabilnost razvitih katalizatorjev.
COBISS.SI-ID: 37574917