Ozko grlo pri elektrolizi vode je uporaba dragega in redkega iridija. Kot rešitev te lahko uporabimo dve taktiki. Prva je povečati učinkovitost OER Ir, da dobimo več toka na maso Ir. Druga je učinkovito dispergirati Ir v nanodelce na nosilec z visoko površino (npr. ogljik). Vendar ogljik pod elektrokemijskimi pogoji v tipičnem PEM elektrolizatorju ni stabilen. V omenjeni študiji smo raziskali izvedljivost uporabe obeh taktik v enem nanokompozitnem materialu na osnovi titanovega oksi nitrida (TiONx). Ir smo razpršili na nosilec v obliki nanodelcev, hkrati pa smo z interakcijo kovina-nosilec lahko načrtno vplivali na njegovo aktivnost in stabilnost. S tem smo dosegli rekordno visoko elektrokemijsko zmogljivost Ir glede na razpoložljive podatke iz literature. pri študiji smo uporabili sodobne tehnike karakterizacije in dokazali svojo teorijo, da je interakcija kovina-nosilec pomembna ne samo za dispergiranje aktivnih centrov (npr. nanodelcev Ir), temveč tudi za povečanje njegove aktivnosti in stabilnosti. S tem smo skupnosti podali nova vodila za prihodnji razvoj elektrokatalizatorjev OER.
COBISS.SI-ID: 45043203
V omenjeni študiji prikažemo učinkovit pristop priprave elektrokatalitskih filmov s pomočjo sinteze na osnovi anodizacije. Izbrani katalitski kompozit je bil sestavljen iz nanodelcev iridija, imobiliziranih na titanovem oksitrididnem substratu (TiONx). Z uporabo transmisijske mikroskopije s pristopom identične lokacije smo temeljito popisali postopek priprave elektrode, medtem ko smo z DFT izračuni pokazali izvor elektrokatalitskih lastnosti. Prepričljivi dokazi kažejo, da poroznost in močne interakcije kovina - nosilec (SMSI) zmanjšujejo težnjo po sintranju nanodelcev Ir, kar vodi do visoke elektrokemijske stabilnosti, ki znatno presega zmogljivost komercialnih katalizatorjev.
COBISS.SI-ID: 36706819
Elektrokatalizatorji so eden od stebrov trajnostne pretvorbe energije. Eno glavnih ozkih grl v hitrejšem tehnološkem razvoju je sinteza elektrokatistorjev, ki običajno dosegs miligramske količine. Da bi dosegli tehnološki preboj je potrebno katalitsko učinkovitost prenesti na večje količine. Trenutno se to izkazuje kot zelo zahtevno, saj sinteza velikih količin katalizatorjev ne zagotavlja zadostne elektrokatalitske učinkovitosti. V omenjeni študiji smo razvili zanesljivo sintezo, ki omogoča pripravo zadostnih količin katalizatorja. Tega je mogoče neposredno preizkusiti tudi v membransko elektrodnih sklopih (MEA) - sestavni del gorivne celice. Naša sinteze izkorišča preprosta načela elektrodepozicije preko tako imenovane dvojne pasivacije. Ta temelji na uporabi ogljikovega monoksida kot surfaktanta, ki preprečuje rast nanodelcev Pt in zraka za pasiviranje nanodelcev Cu s tvorbo površinskih oksidov. Posledično se po obdelavi z žganjem tvorijo majhni in homogeni nanodelci Pt-Cu. Postopek njihovega nastanka smo opisali s sodobno TEM mikroskopijo z in-situ pristopom. Ključne prednosti takšnega pristopa pred drugimi sinteznimi metodami so da i) se lahko izvaja v vodnem sistemu (ne vsebuje toksičnih organskih topil), ii) izvaja se pri sobni temperaturi in tlaku in iii) sinteza je enostavno prenosljiva na gramske količine brez izgube katalitičnih lastnosti. S tem smo rešili dolgoletno paradigmo, kako pripraviti dovolj velike količine elektrokatalizatorjev na osnovi platine, ne da bi pri tem izgubili elektrokatalitske lastnosti.
COBISS.SI-ID: 6648858
Reakcije elektrokemijskega nastanka plinov so bistvenega pomena v številnih elektrokemijskih procesih, vključno z elektrolizo vode, pridobivanjem klora in gorivnimi celicami. Med potekom omenjenih reakcij plinasti mehurčki signifikantno vplivajo na sam potek reakcije. V zadnjih nekaj desetletjih so bile izvedene obsežne študije za razumevanje razvoja plinskih mehurčkov, razjasnitev mehanizmov, kako plinski mehurčki vplivajo na reakcije nastanka plina. Predloženih je bilo tudi nekaj strategij za izboljšanje učinkovitosti teh reakcij. V tem članku kot prvi na svetu predstavljamo elektrokemijsko metodo za učinkovito odstranjevanje elektrokemično ustvarjenih mehurčkov-metodo plavajoče elektrode. Takšno metodologijo je mogoče enostavno uporabiti za vse elektrokemične reakcije, kjer se razvijajo ali porabljajo plin.
COBISS.SI-ID: 32578343
Katalitske lastnosti naprednih funkcionalnih materialov so določene s površinsko in ob-površinsko atomsko zgradbo, sestavo, morfologijo, napakami, tlačnimi in nateznimi napetostmi itd. poznan tudi kot relacija med strukturo in aktivnostjo. Strukturne lastnosti katalizatorjev se dinamično spreminjajo, saj delujejo preko kompleksnih pojavov, odvisnih od reakcijskih pogojev. Ne spreminjajo se samo strukturne lastnosti, ampak še pomembneje, katalitične lastnosti nanodelcev. Dokončni sklepi o teh pojavih niso možni s analizo naključnih nanodelcev z neznano zgodovino atomske strukture. Z uporabo sodobnega elektrokatalizatorja iz zlitine PtCu kot modelnega sistema je predstavljen edinstven pristop, ki omogoča edinstven vpogled v morfološko dinamiko na atomskem nivoju, ki ga povzroča postopek izluževanja. Če opazimo detajlno strukturo in morfologijo istega nanodelca na različnih stopnjah elektrokemične obdelave, razkrijemo nove vpoglede v atomske procese, kot so spreminjanje velikost, ploskev, napetosti in razvoj poroznosti. Poleg tega na podlagi natančnih mikroskopskih slik na atomskem nivoju Kinetic Monte Carlo (KMC) simulacije zagotavljajo nadaljnje povratne informacije o fizikalnih parametrih, ki urejajo elektrokemično inducirano strukturno dinamiko. To delo uvaja edinstven pristop k opazovanju in razumevanju dinamičnih sprememb nanodelcev na atomski ravni in utira pot do razumevanja relacije med strukturo in stabilnostjo.
COBISS.SI-ID: 6623002